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非传统铝硅酸盐基碱活化砂浆 - 溶液参数和加工条件的统计优化，以获得最佳强度和凝固时间
粉煤灰和磨碎的高炉矿渣是生产碱活化粘合剂最广泛的研究前体。最近，作为辅助胶凝材料 (SCM) 的优质粉煤灰短缺，促使人们严格寻找替代材料，以取代传统用于生产碱活化砂浆的 SCM 前体。三种煅烧粘土、磨碎的底灰、火山灰和两种流化燃烧床灰，共十一种材料，被评估为碱活化砂浆的前体。我们确定了强度和流动性等特性的几个预测因素，然后采用实验设计 (DoE)、相关性分析和多元线性回归分析等统计工具来构建等高线图和回归模型，以预测砂浆的特性。所有影响碱激活砂浆特性的主要变量都被纳入统计模型，以便建筑行业可以有明显效果地地利用有关这些新型胶凝材料的知识。使用等高线图，用户都能够选择溶液参数，例如二氧化硅模量、Na20 含量、可加工性、热固化与环境固化等加工条件，以获得所需的强度。研究还发现，十一种材料中的十种可用作生产碱激活粘合剂的潜在前体，可产生 4000 psi 的抗压强度。
大家下午好，我是来自克拉克森大学的Roshan，我是一名博士候选人。今天，我的演讲题目是非传统铝硅酸盐基碱激活砂浆：溶液参数和加工条件的统计优化，以获得最佳强度和凝结时间。
好，让我们先来介绍一下背景。到目前为止，我们都知道普通硅酸盐水泥（OPC）约占全球二氧化碳排放量的8%。因此，研究人员主要在这一领域工作，以引入新的可持续解决方案。一个主要关注点是补充性水泥材料。人们已经在OPC系统中部分替代使用了补充性水泥材料，以及零OPC的碱激活混凝土的概念，这也被视为一种可持续的替代方案。
那么，什么是碱激活混凝土呢？碱激活是一种异质化学反应，涉及两组材料。第一种反应物是前驱体或粘结剂，个人会使用的是固体铝硅酸盐基材料，通常使用粉煤灰和矿渣作为前驱体。然后，这种粘结剂与碱激活剂反应，通常使用硅酸钠或氢氧化钠溶液。这种碱激活剂有两个溶液参数，第一个是硅酸模数，这是溶液中二氧化硅和氧化钠的质量比，主要反映溶液中的硅酸盐浓度。第二个参数是氧化钠含量，即粘结剂中的氧化钠含量百分比，这反映了激活剂中氢氧化钠的浓度。这两种反应物在特定的养护制度下反应，通常研究人员使用热养护、环境养护和蒸汽养护。经过这种激活过程后，我们得到的产品称为碱激活材料、地质聚合物或无机聚合物，主要由两种主要化合物组成：钙铝硅酸盐水合物（CASH）和钠铝硅酸盐水合物（NASH），也可能是这两种产物的组合。
正如我之前提到的，粉煤灰和矿渣大多数都用在碱激活，但最近的研究表明，由于热电厂的关闭和钢铁回收过程的增加，粉煤灰和矿渣的产量正在下降。过去十年中，粉煤灰产量下降了50%以上，因此我们应该研究新的材料作为碱激活的粘结剂。依据数据，钙质粘土在未来可能会更为可用。
基于这些背景，我们研究了几种材料，并选择了四组目前在建筑材料中未充分的利用的材料。第一组是磨细的底灰（GBA），我们最终选择了三种不同氧化钙含量的磨细底灰，这些是煤燃烧的残渣。第二组是钙质粘土，我们最终选择了三种在750摄氏度左右煅烧并磨细成活性粘土的钙质粘土。第三组是天然火山灰，也称为火山灰，我们根据不同来源选择了三种火山灰。最后一组是流化床燃烧灰，我们根据无烟煤和褐煤来源选择了两种飞灰。
选择材料后，我们的下一个目标是优化抗压强度和工作性，这是混凝土最受喜爱的特性。为此，个人会使用了一种称为中心复合设计的统计方法，选择了两个因素来优化：溶液参数硅酸模数（Ms）和氧化钠含量。每个溶液参数有五个水平，硅酸模数从0.5到1.5变化，氧化钠含量从7%到10%变化。基于这些水平，我们为每种材料来了12次实验，然后制备了2x2x2的砂浆立方体，并进行了热养护和环境养护，以获得混合物的抗住压力的强度和流动性。
这是优化结果，我对每组材料中至少一种材料来了优化，并展示了抗压强度和流动性随两个溶液参数变化的等高线图。这里展示的材料是钙质粘土，我们在28天环境养护后获得了约6000 PSI的强度，在7天热养护后也获得了约6000 PSI的强度，流动值均大于50%，这是一个理想值。通过研究等高线图，我们得知要获得最高强度，要增加两个溶液参数，而要获得更高的流动性，则需要减少溶液参数。
这张表总结了每种材料中至少两种拥有非常良好强度的最佳混合物，展示了溶液与粘结剂的比例、两个溶液参数和粘结剂组成。对于第一组煅烧粘土，为了更好的提高强度，我们用10%的氢氧化钙替代了部分粘结剂，发现添加氢氧化钙能大大的提升材料的强度。第二组磨细底灰，即使不添加氢氧化钙也能获得良好的强度。第三组和第四组有些挑战，单独使用时强度不佳，因此我们用一种粘土替代了30%的粘结剂，并添加了一些氢氧化钙，形成三元混合物作为最终粘结剂。我们对NPS和FBCS都进行了这种处理。
这张图总结了所有材料在3天、7天和28天的抗住压力的强度。实线表示环境养护强度，虚线表示热养护强度，点线表示mdxq强度。如果你看钙质粘土组，我们生产的钙质粘土组的最高强度约为6000 PSI，环境养护和热养护的28天强度几乎相同，所有材料的强度至少为3000 PSI。
然后个人会使用相同的数据开发了多元线性回归模型。对于线性回归模型，我使用了这个方程，输入变量包括两个溶液参数、养护温度和养护时间。利用这四个输入参数变量，我预测了材料的强度。如果你看系数，两个溶液参数在所有材料中都有较高的正系数，每个模型中大多数变量的概率值几乎为零，所有方差膨胀因子（VIF）值接近于1，这表明输入变量之间的多重共线性非常小。最重要的是，所有模型的R平方值都超过70%，GB3模型的最大值为84%，所有模型的统计数据都足够高，其概率值小于0.001，这表明这些模型对我们的数据有最佳拟合。
接下来重要的特性是混合物的凝结时间，凝结时间的需求取决于其应用。个人会使用通用的维卡针法测量凝结时间。这是凝结时间的结果。第一个图显示了所有混合物的凝结时间，这些混合物给咱们提供了最佳强度。你能够正常的看到钙质粘土凝结得很快，凝结时间最短，而底灰的凝结时间最长，甚至超过一天。NPS和FPC1的凝结时间适中，FBC2也凝结得很快。个人会使用现有的商业缓凝剂来控制凝结时间，但所有方法都不成功。最后我们得知，添加到系统中的氢氧化钙起了最大的作用，因此我们一定要调整添加到系统中的氢氧化钙。调整氢氧化钙后，我们测量了凝结时间，得到了这样的图表。我们减少了添加到钙质粘土中的氢氧化钙，以获得理想的凝结时间。为减少底灰的凝结时间，我们添加了一些氢氧化钙，对于NPS，我们保持不变，对于FBC2，我们也调整了氢氧化钙。
这张表总结了我所做的所有氢氧化钙调整。你能够正常的看到，在钙质粘土组中，我将氢氧化钙水平从10%减少到这些水平。对于底灰组，我添加了一些氢氧化钙，对于NPS，我保持不变，对于FBC1，我也保持不变，对于FBC2，即使我没有添加氢氧化钙，它也凝结得很快，因此我们得知添加一些收缩减少剂能控制其凝结时间。我们为该材料添加了9%的SRA。
接下来的问题是，通过调整这些氢氧化钙含量，我们是不是改变了最终的强度值。因此，我们对这些建议的混合物进行了28天的测试，发现强度的减少最小，几乎所有混合物的强度都超过4000 PSI。
好了，我的演讲到此结束。结论是，所有碱激活砂浆材料的抗住压力的强度范围在4000到6000 PSI之间，大多数混合物的工作性超过50%。统计模型准确可靠，误差最小。氢氧化钙可以用作凝结控制剂，收缩减少剂可当作地质聚合物材料的缓凝剂。
最后，我要感谢我们的合作伙伴宾夕法尼亚州立大学和普渡大学，资助机构IFWHA，以及我的大学克拉克森大学。谢谢大家。
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